面向甲烷无氧芳构化反应多级孔道ZSM-5的制备及其催化性能研究
世界拥有丰富的天然气储量,将甲烷直接转化成芳烃等高附加值化工产品为甲烷和天然气的利用开辟了一条途径。目前,甲烷无氧芳构化反应仍存在甲烷转化率低、催化剂稳定性差的问题,制约着其在工业中的应用。
本论文以提高甲烷转化率和催化剂稳定性为出发点,提出设计开发多级孔道结构ZSM-5沸石分子筛催化剂的路线,基于对沸石晶体生长习性的调控,结合大颗粒固体硅源表面晶种诱导生长及无模板法,制备含ZSM-5中空管的系列ZSM-5多级孔道结构沸石分子筛,研究多级孔道结构ZSM-5催化剂性能与其结构间的构效关系。主要内容如下:(1)通过调节合成液水量制备了尺寸为100-150nm的小颗粒的ZSM-5沸石分子筛;利用聚合物诱导的方法将小颗粒ZSM-5沸石分子筛组装成2μm左右,具有介孔结构的ZSM-5-A沸石分子筛微球。
结果表明,在甲烷无氧芳构化反应中,小颗粒Z-100催化剂在反应15h后严重失活,苯收率降到3.6%。多级孔道结构ZSM-5-A催化剂在反应24h后,甲烷转化率在8%,苯的收率在4%左右,该结果为确立设计多级孔道结构分子筛催化剂的研究 ...