分子筛催化苯和甲醇烷基化性能及与孔结构和表面酸性的关系
苯与甲醇烷基化制甲苯、二甲苯工艺既可有效利用过剩的苯和甲醇资源,又可应对甲苯、二甲苯的高市场需求,具有很高的开发价值。此外,相比于依赖石油资源的传统芳烃生产工艺,烷基化工艺所用的原料可完全来自煤碳,更加符合我国“富煤、贫油、少气”的资源分布特点。
但迄今为止,苯与甲醇烷基化工艺尚未实现工业化应用。通过查阅文献,我们发现副产物乙苯含量高、甲醇利用率低、二甲苯选择性低、催化剂失活快等问题仍未得到有效解决。
催化剂是烷基化反应的核心,其自身的物化性质对转化能力和产物选择性起着决定性作用。已有文献表明,苯与甲醇在分子筛上烷基化反应受其自身孔结构和酸性因素双重影响。
因此,本文以分子筛孔结构调节与表面酸性修饰这两个方向为主要切入点,对苯与甲醇烷基化反应开展了系统研究。本论文的主要研究内容及相关结论如下:(1)将贵金属Pt引入ZSM-5分子筛并考察了加氢反应对苯与甲醇烷基化反应的影响。
研究结果表明,Pt改性催化剂可以有效抑制乙苯的形成,其主要原因是乙烯在Pt上被快速加氢成乙烷,从而避免了乙烯和苯烷基化形成乙苯。烯烃的减少也延缓了积碳速率,显 ...