基于缓冲结构设计改善锂离子电池硅基负极材料电化学性能的研究
硅具有高于石墨10倍的比容量且储量丰富,最有可能替代石墨成为下一代锂离子电池负极材料。然而,硅在循环过程中巨大的体积变化会造成颗粒粉化和固体电解质界面膜的重复形成,严重影响了其循环寿命;此外,硅的导电性较差,影响了其倍率性能。
本论文针对硅锂化过程中体积膨胀大的问题,设计了不同缓冲结构以提高硅基负极材料的结构与界面稳定性,并通过合成方法的优化实现硅基负极材料的可控制备。具体研究内容如下:1、设计并制备石墨烯卷包裹纳米硅复合纤维(nSi@rGS)。
利用柔性石墨烯卷同步于纳米硅膨胀/收缩的特点缓冲硅的体积膨胀,维持材料结构与界面稳定。利用静电吸附将纳米硅与氧化石墨烯结合,通过隔离冷冻使氧化石墨烯卷曲,将纳米硅包裹于氧化石墨烯卷层间,经过高温热还原得到nSi@rGS。
在4Ag-1的电流密度下,nSi@rGS的可逆比容量为1200 mAh-1,循环200周后容量保持率高达99.2%,并且在8 A·g-1的电流密度下,仍具有1000 mAh g-1的可逆比容量。其优异电化学性能与其结构紧密相关:纳米硅均匀分散在石墨烯卷层间,避免了纳 ...